A série se passa em uma terra fictícia no final do século XIX onde os membros da Ordem Negra estão em guerra contra o "Conde do Milênio", que pretende destruir a humanidade com seu exército de Akumas, armas criadas a partir das almas dos falecidos quando seus entes queridos amaldiçoam Deus pela sua perda. Para ajudar nos seus esforços, a Ordem Negra percorre o mundo procurando as 109 partes de uma substância divina chamada Inocência, que foi lavada durante o Grande Dilúvio, e as pessoas que podem usar armas anti-Akuma a partir da Inocência. Essas pessoas, chamados Exorcistas, são capazes de combater e destruir os Akumas. Uma Inocência, referida como o "Grande Coração" garante a sua vitória nesta guerra. No entanto, o Conde do Milênio também está procurando a Inocência chamada de Coração com a intenção de destruí-la.
O personagem principal da série é Allen Walker, um jovem exorcista que entrou recentemente à Ordem Negra depois do treinamento com seu mestre General Cross Marian. Ao apresentar-se à organização, ele é confundido com um inimigo e é atacado por um outro exorcista, Kanda Yu. No entanto, uma vez que o erro é percebido, Lenalee Lee impede Kanda de causar mais acidentes. Uma vez dentro do quartel, Allen descobre que ele é a pessoa da profecia o "Destruidor do Tempo", que é o único que pode derrotar o Conde do Milênio. Como a série progride, Allen reúne muitos dos membros da sede da Ordem Negra, bem como aqueles em outros ramos em todo o mundo. Ele finalmente encontra um jovem aspirante a bookman chamado Lavi e seu antecessor, Bookman, que seguem Allen em suas aventuras para testemunhar e registrar os eventos. Allen também se encontra com o antagonista, o Conde do Milênio, o seu exército akuma, e a família de Noé (Noah), um grupo de humanos que ajuda o Conde do Milênio em seu plano para destruir a humanidade.
Personagens:
Allen Walker
É um exorcista de 15 anos de origem britânica, o protagonista da série, é muito determinado e gentil, e tornou-se um exorcista com a finalidade de exterminar aqueles que causam dor (Akumas). Allen foi abandonado pelos seus pais biológicos, e foi adotado por Mana Walker. Depois que Mana morreu, Allen o transformou em um Akuma, esperando que ele fosse totalmente ressuscitado. Em vez disso, ele amaldiçoou Allen e agora através do seu olho esquerdo, dando-lhe a capacidade de detectar Akumas disfarçados. Foi neste mesmo momento em que o braço esquerdo de Allen despertou como uma arma anti-Akuma instintivamente e destruiu o Akuma. Ele foi encontrado mais tarde pelo General Cross Marian que o treinou como discípulo até que ele foi enviado para a sede da Ordem Negra, cinco anos depois de se tornar oficialmente um Exorcista. Conforme a história avança, Allen é introduzido a mais Exorcistas. Sua arma anti-Akuma é do tipo parasita e se chama Kuraun Kuraun (神ノ道化 lit. Palhaço de Deus?), que assume a forma de um tipo de capa de pele e um braço metálico de cor preta com garras e desenhos de cruz. Nessa fase a Inocência tem muitas habilidades iguais a sua primária, mas quando Allen puxa o próprio braço esquerdo ela vira uma espada que tem como habilidade destruir auras malignas, então ela não machuca humanos (um fato interessante é que a espada de Allen é igual a espada que o Conde do Milênio usa).
Por a sua arma ser do tipo parasita, ele come 10 vezes mais do que as pessoas normais. Sabe-se atualmente que Allen é o receptáculo do 14º Noah, aquele que decidiu destruir o conde do milênio e tomar o seu lugar, Allen constantimente tenta resistir aos impulsos de 14º mais por uma aura maligna estar dentro de Allen a sua espada Crown Clown pode machucá-lo, como foi mostrado em sua última luta com um Akuma nivel 4. Allen tende a ser amigável e gentil com os outros, porque ele percebe que a alma humana também precisa "salvação" e aprende a importância dos amigos e colegas. Como resultado, leal aos seus amigos e colegas e protege a todo custo. Ele ama o seu pai adotivo, Mana Walker, e é fortemente influenciado por ele, tanto que dizem que usa uma máscara "de Mana. Mana Allen prometeu continuar o caminho que havia escolhido para si mesmo e nunca desistir. 
Devido a essa promessa, o protagonista é sempre otimista, não importa a situação. Na primeira, ele foi muito educado e formal da fala, como fez Maria. No entanto, como a série progride, ele começa a parar de se comportar assim. Sabe-se atualmente que Allen é o receptáculo do 14º Noah, aquele que decidiu destruir o conde do milênio e tomar o seu lugar, Allen constantimente tenta resistir aos impulsos de 14º mais por uma aura maligna estar dentro de Allen a sua espada Crown Clown pode machuca-lo, como foi mostrado em sua última luta com um akuma nível 4.
Lenalee Lee
É uma Exorcista de 16 anos nascida na China cujos pais foram mortos por Akumas quando era criança. Tem um grande senso de amizade, o que às vezes faz com que tenha um frágil emocional, é também a irmã mais nova de Komui Lee. Devido à sua capacidade de sincronizar com a Inocência, Lenalee foi forçada a se tornar uma exorcista. Porque ela estava separada de seu único membro da família, ela enlouqueceu e teve de ser contida devido a repetidas tentativas de fuga. Durante esse tempo, ela testemunhou experimentos proibidos para criar Exorcistas artificialmente e agora tem muito medo de Rouvelier. Quando seu irmão Komui entrou para a Ordem, a sua sanidade mental foi restaurada. Ela agora luta por seu irmão, assim como seus amigos que agora ela sabe que tem um lar e da família para voltar. 
Ela conhece Kanda desde a sua infância, muitas vezes corre para perto dele como conforto quando seu irmão está ocupado, conheceu Allen quando ele chegou pela primeira vez na Ordem, foi se apegando ainda mais a ele no decorrer da série. Sua percepção do mundo "consiste de seus amigos e família, sempre que um de suas amigas morre, parece-lhe como se uma parte do seu mundo foi destruído. As Dark Boots, sua arma anti-Akuma, assume a forma de um par de botas pretas capaz de funcionar em altas velocidades, andar sobre a água, e usar vibrações sonoras como pontos de apoio para conseguir mais velocidade e força. Para derrotar um Akuma Level 3, ela invoca mais poder para fora da sua Inocência do que ela poderia suportar com segurança, fazendo com que milagrosamente apareça um cristal para protegê-la. Isto marcou uma evolução da sua Inocência, que reduziu sua sincronização com ela, assim como sua mobilidade física, até que ela engoliu a sua Inocência e com isso, concedeu-lhe um poder maior. 
De alguma forma, sua arma anti-Akuma que antes era do tipo equipamento torna-se do tipo cristal, foi a primeira vez que uma coisa dessas acontecia na história da Ordem.No mangá o Bookman acha que a lenalee possui a inocencia suprema:O coração.Faz aniversário em 20 de fevereiro, seu signo é Peixes e seu tipo sanguíneo é B.Yu Kanda
É um frio e rude Exorcista japonês de 18 anos. Ele é o primeiro exorcista que Allen encontra na sede da Ordem Negra e, desde então, eles têm uma aversão de um para o outro que muitas vezes faz com que se falem uma série de insultos e palavras ofensivas. Sabe-se que não gosta de pessoas ingênuas (Allen), que não conseguem ficar caladas (General Tiedoll), pessoas que o chamam pelo primeiro nome (Lavi) e coisas "doces" (comidas e personalidade). Ele é um discípulo do general Tiedoll e odeia o modo paterno que o homem o trata. Ele é um tipo de Exorcista criado no Synthetic Project Central de nove anos atrás. Devido a isso, ele pode ver flores de lótus onde quer que vá. Quando criança, só havia uma e foi-lhe dito que era uma ilusão. Desde então, as flores têm se multiplicado. Na adaptação do anime, a flor de lótus é uma ampulheta e está conectado com sua vida útil. Quando ele se aproxima da morte, a flor perde suas pétalas. 
Ele pode se recuperar muito mais rapidamente do que seres humanos comuns, devido a uma misteriosa tatuagem acima seu coração. Kanda se recusa a morrer até que ele encontre uma "certa pessoa"(a única mulher que ele amou).Forjados por Zhu Chan, sua arma anti-Akuma é Mugen é uma inocência que inicialmente tomou a forma de um chokuto e mais tarde é reforjada como uma elegante katana. Mugen é capaz de desencadear várias técnicas apelidadas de "ilusões", ele já a usa inteira mais como em sua forma máxima ela suga a energia dele mesmo para ficar mais forte, então ele não a usa sempre. Assim como Allen depois de conseguir o Crown Clown, aparenta ter um ceto apego a sua arma. Quando ativa sua arma anti-Akuma ele passa os dedos na lâmina que se torna mais brilhante enquanto pronuncia "Mugen, Battou!" (Mugen, desembainhar). .gif)
Sempre que vai realizar um ataque ele pronuncia a seguinte frase "Mugen Sayaku Shourai!" (Mugen, vinda do apocalipse). Suas tecnicas são o Kaichuu Ichigen(vermes do limbo ou insetos do inferno), no qual ele invoca insetos poderosos que perfuram o inimigo através de um corte no ar realizado com sua espada, o Nigentou(duas espadas ilusórias), no qual a sua espada se duplica ganhando um poder de ataque e alcance melhor, o Kinki Sangenshiki( três ilusões proibidas) no qual a sua espada começa a absorver sua energia vital para se fortalecer imensamente, porem os danos são muito grandes, recentemente ele revelou a sua quarta ilusão, seu poder não foi esclarecido, mas aparenta ser absurdamente forte,quando a usa seus 3 pontos nos olhos se tornam 4,a quinta ilusão tambem foi revelada recentemente, seu poder aparenta ser sombrio e poderoso, nesse estágio Kanda pode lançar ondas cortantes que se assemelham muito com relâmpagos negros, e sua mugen retorna ao estado original (se assemelhando com um sabre com asas de anjo no punho).
Lavi
É um alegre Exorcista de 18 anos criado pelo Bookman, de cabelos vermelhos de raça mestiça. Ele pretende tornar-se um Bookman, uma pessoa que registra a história oculta do mundo e foi treinado desde pequeno para atingir esse objetivo. Aliás, Lavi é o seu 49º pseudônimo que ele assumiu após jogar fora o seu verdadeiro nome para alcançar o seu objetivo. Seu aniversário é em 10 de agosto, é um Leonino de tipo sanguíneo O. 
Diz estar na Ordem Negra apenas para observar de perto os eventos que devem ser vistos e, lentamente ele está tornando-se mais ligado à Ordem Negra por causa dos amigos que acabou fazendo, e seu original lado Bookman está constantemente a ser encoberto pelos seus crescentes cuidados para seus amigos. O tapa-olho em seu olho direito ainda é um mistério que não foi revelado. Segundo o episódio 86, o seu 48º nome foi Deak (Dikku).
Embora isso afeta o seu peso, ele não afeta Lavi. Sua arma lhe permite utilizar "selos" que controlam vários elementos da natureza. Muitas vezes ele fala Strike quando vê uma moça bonita como fez com Lulu-Bel.
